Enhancing CO₂ Hydrogenation to DME: The Role of Hf in Cu/ZnO Catalysts

Resumo

A síntese de éter dimetílico (DME) a partir de CO2 ocorre em duas etapas. Inicialmente, o CO2 é hidrogenado a metanol e em seguida ocorre a desidratação deste álcool formando DME. Catalisadores a base de Cu/ZnO dopados com Hf, contendo 0, 1, 2, 5, 7 at % do promotor foram preparados e avaliados na síntese de metanol, enquanto três zeólitas comerciais (ZSM-5, Ferrierita e Beta) foram considerados para a etapa de desidratação. Resultados referentes a taxa de desidratação do metanol e TPD de NH3 indicaram que a Ferrierita é o catalisador mais promissor para a segunda etapa desta síntese. Os catalisadores a base de Cu, Zn, Hf foram caracterizados por FRX, fisissorção de N2, DRX (Rietveld), dissociação da H2O e titulação de N2O. Os resultados mostraram que a substituição de átomos de Zn por Hf na rede cristalina de ZnO gera distorções na estrutura deste óxido e vacâncias de oxigênio. Aumentando o teor de Hf a área específica do catalisador aumenta e, consequentemente, maior quantidade de vacâncias de oxigênio é formada na superfície do ZnO. Estas espécies promovem a reação de formação de metanol. Assim, foi possível inferir que a mistura física composta por CuZnO, contendo 5 at% de Hf e Ferrierita se mostrou promissora para a síntese de DME a partir do CO2 + H2.